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放射性核素的分布特征分析

試驗在地下水位以下進行時，試驗點周圍的地下水也會被蒸發。孔穴是汽化作用和原始的地質介質的壓縮所造成的。孔穴的大小(或半徑)可以根據爆破能的作用力、埋藏的深度以及地質介質的強度而估算出來。在爆炸發生的幾秒鐘，當溫度冷卻、氣體壓力消散后，孔穴內氣體成分按相對蒸汽壓或沸點的順序開始冷凝。首先，巖石和重放射性核素，同洞壁上的熔融巖塊一起，在孔穴底部積聚成熔融的泥膠土。試驗幾小時或幾天后，上面的材料坍塌進入孔穴內，形成一個垂直的“碎石”豎井。若最初的爆炸點位于地下水位以下，則地下水將會再次涌入孔穴內[5]。放射性核素的化學特性及空間分布取決于爆炸后幾毫秒至幾小時內發生的復雜動力學過程。大多數放射性核素蒸汽將保留在孔穴區域內。少數放射性核素可能會受壓力驅動而從孔穴內逸出。在冷卻和冷凝過程中，具有較高沸點的重放射性核素，如241Am和239Pu，首先發生冷凝并與正在凝聚的熔融玻璃體融為一體。沸點較低的放射性核素，如3H、36Cl、22Na和129I，稍后冷凝，其少部分在熔融相中，而大部分通常在洞壁、洞內的碎石表面及豎井底部可以找到。某些放射性核素，如85Kr、90Kr、137Xe，可能以不可冷凝的氣體形式存在，然后直接從孔穴/通道系統中移出。一些放射性核素，如90Sr和137Cs，均會在熔融區外面發現，它們是一些只能短期存在的物質（如85Kr、137Xe等衍生物）的產物[5]。理論上放射性區域總是視為一個以試驗點為中心的球體。放射性核素是如何在熔融玻璃體內進行冷凝的，以及冷凝后在巖塊和回流地下水中的化學狀態問題，人們往往知之甚少。熔融體相是混合了氣泡和大塊玻璃體的各向異性的角礫石，通常內部混合物含有落下的碎石。大部分玻璃體保留了母體巖塊的化學組成。當地下水填充孔穴時，碎石內冷凝的放射性核素可能融入水中隨地下水流動而發生遷移[5-6]。

源項釋放模型及計算結果

根據放射性核素的吸附特性，將3H、90Sr和239Pu作為關注核素，分別代表非吸附性核素、中等吸附性核素和強吸附性核素。在爆后至地下水回涌這一時段內，衰變作用對關注核素的影響是微不足道的，可保守假設：核素全部位于孔穴中且在試驗后立即遷移，即忽略地下水填充時間，不考慮早期孔穴條件和爆炸對近場特性的影響。放射性核素大部分包容在孔穴和煙囪的熔融玻璃體中，只有很少部分被地下水浸出。浸出部分的核素隨地下水流方向緩慢遷移，可能造成局部范圍的地下水污染[5-6]。核素遷移過程中，在衰變、彌散和稀釋作用下濃度逐漸降低，同時核素會經歷圍巖吸附作用所致的阻滯延遲過程。綜合考慮源項釋放和核素遷移過程的主要機制，可建立圖1所示概念模型[6]。2.2計算模式和參數受水力作用、放射性衰變、浸出率和溶解度限值等因素影響，核素的釋放具有一定的持續時間、爆炸后殘存于孔穴中的核素總量將不斷減少、核素釋放濃度也將隨時間減小、核素總釋放量產生的溶液濃度不應超過溶解度限值。由于源項中化學成分復雜，且隨時間變化，難以確定可靠的溶解度限值，因此，這里忽略溶解度限值作連續釋放情景下核素釋放濃度計算，這一處理方式將使計算結果偏大。3H、90Sr和239Pu3種核素物理化學性質差異較大，它們在表面沉積物和玻璃體中的存在份額無法準確獲得。參考美國AmchitkaIsland地下核試驗場地下水污染評估研究資料[5]，可做如下考慮：（1）鑒于3H分布的不確定性和其在遷移計算中的重要性，假定3H不包含在熔融玻璃體中，3H的釋放過程不受（玻璃體）浸出率影響；（2）90Sr和239Pu在玻璃體中的份額f分別為40%和95%，這部分源項核素的釋放需考慮浸出率，而剩余部分在孔穴和巖縫表面沉積物中，其釋放只受水力作用和放射性衰變影響。源項核素釋放濃度由式（1）～（3）計算[6]：Cleachate(t)=INV(0)e-λtVLθ1-!"f+λLINV(0)Le-(λ+λ)tQif（1）式（1）中，Cleachate(t)為地下水中源項核素釋放濃度，Bq/m3；λ為放射性衰變常數，a-1；λL為浸出率常數，a-1；INV(0)為核素最初存量，Bq；VL為孔穴體積，m3；θ為孔穴體積含水率，無量綱；Qi為年入滲總量，m3/a。Qi=Ii×A（2）式（2）中，Ii為孔穴中水分滲流速度，m/a；A為孔穴斷面面積，m2。浸出率常數λL是源項的一級衰變率，它可利用分配系數方法(NCRPM，1996)來計算。假設滲入的水分流經廢物體時，核素濃度在水中和廢物中瞬間達到平衡，則浸出率常數λL通過式（3）給出：λL=QiVLRdθ（3）式（3）中，Rd為孔穴中放射性核素的阻滯系數，Rd=1+Kdρ/θ；其中，Kd為分配系數，mL/g；ρ為孔穴的容積密度，kg/m3。源項核素釋放濃度主要參數取值及浸出率計算結果見表1。利用科學計算程序MAPLE進行源項核素釋放濃度計算，計算結果如圖2所示。根源項釋放濃度計算結果：（1）核素由孔穴向地下水的釋放是一個連續、緩慢的過程，隨著時間延續，核素釋放濃度逐漸降低，就降低程度而言，3H>90Sr>239Pu。（2）3H的初始濃度達3.9×1010Bq/m3，經歷約140a，該活度濃度才降低至飲用水中3H的最大允許濃度(MPC值，1.11×107Bq/m3)，在140a時間段內，3H濃度平均值為4.94×109Bq/m3；隨著時間增大，90Sr釋放濃度從1.5×109Bq/m3逐步降低，140a時間段內，90Sr濃度平均值為4.08×108Bq/m3。（3）應注意到，盡管3H的半衰期較短，但即使經歷約10個半衰期，3H的釋放濃度也并沒有顯著降低，而是僅比初始濃度小了1個量級。這是由于3H在水力作用下釋放，受衰變作用影響，其存量和濃度的衰減損失隨時間增大而逐漸趨于明顯。90Sr的半衰期與3H在同一量級水平但比3H略大，故其釋放濃度曲線變化趨勢與3H類似，但滯后于3H。（4）在數千年內，239Pu釋放濃度在107Bq/m3量級水平變化不大，這是由于239Pu半衰期較大，釋放初期隨時間的衰減損失非常小，釋放濃度的大小主要受浸出率控制；當時間增大至10000a后，239Pu釋放濃度受衰變作用的影響逐漸增大，呈隨時間增大而遞減的態勢。

（1）放射性核素地下遷移可利用美國地下核試驗場公開資料進行類比分析研究。通過一定埋深下的地下核爆炸特性數據資料，分析源項核素及估算其向地下水釋放的濃度和速度，有利于更為合理有效地開展放射性核素的地下遷移與地下水安全評價研究。（2）計算模式主要考慮水力釋放和玻璃體浸出機制的計算模式能夠給出關注核素在地下水中的釋放濃度及其變化規律，可為核廢物處置場地下水污染評價等環境模型的參數確定提供重要參考依據。由于模型概化、時間尺度、空間尺度等因素的限制，理論計算結果不是釋放情景的準確預測，而是有代表性的預示。（3）核素向地下水的釋放是一個連續、緩慢的過程，而且釋放濃度也并不是迅速降低。以半衰期最短的3H為例，其向地下水的釋放能夠持續百年以上，在此時間段內濃度大小也沒有顯著降低。因此，在地下水環境影響評價中，要對放射性核素釋放強度及其變化規律作深入分析，以得出更為科學合理的結果。

本文作者：劉東旭司高華劉勇賈海紅于靜馬金珠工作單位：蘭州大學資源環境學院